论文目录 | |
摘要 | 第1-7页 |
Abstract | 第7-15页 |
第一章 绪论 | 第15-44页 |
1.1 研究背景及意义 | 第15-17页 |
1.2 二甲醚性质及应用 | 第17-19页 |
1.3 二甲醚重整制氢工艺 | 第19-22页 |
1.3.1 二甲醚水蒸气重整制氢 | 第19-21页 |
1.3.2 二甲醚部分氧化制氢 | 第21页 |
1.3.3 二甲醚自热重整制氢 | 第21页 |
1.3.4 二甲醚二氧化碳重整制氢 | 第21-22页 |
1.3.5 二甲醚等离子体重整制氢 | 第22页 |
1.4 二甲醚重整制氢催化剂 | 第22-38页 |
1.4.1 固体酸催化剂 | 第22-30页 |
1.4.1.1 氧化铝催化剂 | 第23-25页 |
1.4.1.2 分子筛催化剂 | 第25-26页 |
1.4.1.3 二甲醚水解机理研究 | 第26-28页 |
1.4.1.4 固体酸催化研究 | 第28-30页 |
1.4.2 金属催化剂 | 第30-38页 |
1.4.2.1 贵金属催化剂 | 第31-33页 |
1.4.2.2 非贵金属催化剂 | 第33-38页 |
1.5 催化剂失活与再生 | 第38-39页 |
1.5.1 催化剂失活 | 第38页 |
1.5.2 催化剂再生 | 第38-39页 |
1.6 新型催化材料 | 第39-42页 |
1.6.1 金属有机骨架材料 | 第39页 |
1.6.2 碳纳米管 | 第39-40页 |
1.6.3 多孔阳极氧化铝 | 第40-41页 |
1.6.4 泡沫金属 | 第41-42页 |
1.7 本论文研究思路和内容 | 第42-44页 |
1.7.1 本论文研究思路 | 第42-43页 |
1.7.2 本论文研究内容 | 第43-44页 |
第二章 实验及表征方法 | 第44-50页 |
2.0 实验试剂与仪器 | 第44-45页 |
2.1 催化剂性能评价 | 第45-46页 |
2.2 催化剂表征方法 | 第46-50页 |
2.2.1 X-射线衍射分析(XRD) | 第46-47页 |
2.2.2 N_2吸附-脱附分析 | 第47页 |
2.2.3 透射电镜分析(TEM) | 第47页 |
2.2.4 扫描电镜分析(SEM) | 第47页 |
2.2.5 程序升温还原测试(H_2-TPR) | 第47页 |
2.2.6 N_2O滴定 | 第47-48页 |
2.2.7 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第48页 |
2.2.8 傅里叶变换红外光谱测试(FT-IR) | 第48页 |
2.2.9 吡啶吸附红外测试(Pyridine-TPD) | 第48页 |
2.2.10 27Al固体核磁共振分析(~(27)Al MAS NMR) | 第48页 |
2.2.11 热重分析(TGA) | 第48页 |
2.2.12 电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES) | 第48-50页 |
第三章 二甲醚水蒸气重整制氢模拟与分析 | 第50-59页 |
3.0 引言 | 第50页 |
3.1 Aspen Plus简介 | 第50-51页 |
3.2 二甲醚水蒸气重整制氢热力学模型构建 | 第51-54页 |
3.3 二甲醚水蒸气重整制氢Aspen Plus模拟 | 第54-58页 |
3.3.1 平衡积碳量 | 第54-55页 |
3.3.2 二甲醚平衡转化率、氢气收率及CO选择性 | 第55-58页 |
3.4 本章小结 | 第58-59页 |
第四章 介孔Cu基双功能催化剂及其二甲醚水蒸汽重整制氢研究 | 第59-83页 |
4.1 前言 | 第59页 |
4.2 实验部分 | 第59-62页 |
4.2.1 催化剂制备 | 第59-62页 |
4.2.1.1 Cu-Al_2O_3双功能催化剂制备 | 第60-61页 |
4.2.1.2 Cu-SiO_2-Al_2O_3双功能催化剂制备 | 第61-62页 |
4.2.2 催化剂活性评价 | 第62页 |
4.2.3 催化剂表征 | 第62页 |
4.3 结果与讨论 | 第62-82页 |
4.3.1 焙烧温度的影响 | 第62-67页 |
4.3.1.1 7.5Cu-MA-T催化剂的表征 | 第62-66页 |
4.3.1.2 7.5Cu-MA-T催化剂的二甲醚蒸汽重整制氢性能 | 第66-67页 |
4.3.2 Cu负载量的影响 | 第67-71页 |
4.3.2.1 xCu-MA-700 催化剂的表征 | 第67-70页 |
4.3.2.2 xCu-MA-700 催化剂的二甲醚蒸汽重整制氢性能 | 第70-71页 |
4.3.3 SiO_2修饰的Cu-γ-Al_2O_3催化剂 | 第71-82页 |
4.3.3.1 7.5Cu-ySiO_2-Al_2O_3催化剂的表征 | 第72-79页 |
4.3.3.2 7.5Cu-ySiO_2-Al_2O_3催化剂的二甲醚蒸汽重整制氢性能 | 第79-81页 |
4.3.3.3 7.5Cu-ySiO_2-Al_2O_3催化剂催化稳定性和反应再生性能研究 | 第81-82页 |
4.4 小结 | 第82-83页 |
第五章 低硅铝比多级孔H-ZSM-5 分子筛合成及其二甲醚水蒸汽重整制氢研究 | 第83-98页 |
5.1 前言 | 第83-84页 |
5.2 实验部分 | 第84-86页 |
5.2.1 催化剂制备 | 第84-85页 |
5.2.1.1 多级孔H-ZSM-5 分子筛合成 | 第84-85页 |
5.2.1.2 传统H-ZSM-5(30)分子筛合成 | 第85页 |
5.2.1.3 共沉淀法制备CuZnPrCe金属催化剂 | 第85页 |
5.2.2 催化剂活性评价 | 第85页 |
5.2.3 催化剂表征 | 第85-86页 |
5.3 结果与讨论 | 第86-96页 |
5.3.1 P123介孔模板剂 | 第86-88页 |
5.3.2 PEG模板剂 | 第88-90页 |
5.3.3 蔗糖模板剂 | 第90-94页 |
5.3.4 低硅铝比多级孔H-ZSM-5 分子筛的二甲醚蒸汽重整制氢反应性能 | 第94-96页 |
5.4 小结 | 第96-98页 |
第六章 Zn封装的纳米HZSM-5 分子筛合成及其二甲醚水蒸汽重整制氢研究 | 第98-114页 |
6.1 前言 | 第98页 |
6.2 实验部分 | 第98-100页 |
6.2.1 催化剂制备 | 第98-100页 |
6.2.1.1 ZIF-8 合成 | 第98-99页 |
6.2.1.2 Zn@nHZ分子筛合成 | 第99页 |
6.2.1.3 传统Zn/H-ZSM-5 合成 | 第99-100页 |
6.2.2 催化剂活性评价 | 第100页 |
6.2.3 催化剂表征 | 第100页 |
6.3 结果与讨论 | 第100-112页 |
6.3.1 Zn@nHZ的生长机理研究 | 第100-105页 |
6.3.2 模板剂ZIF-8 添加量的影响 | 第105-110页 |
6.3.3 Zn@nHZ30-y催化剂的二甲醚蒸汽重整制氢性能 | 第110-112页 |
6.4 小结 | 第112-114页 |
第七章 结论与展望 | 第114-117页 |
7.1 主要结论 | 第114-115页 |
7.2 本工作创新点 | 第115-116页 |
7.3 展望 | 第116-117页 |
参考文献 | 第117-132页 |
攻读博士学位期间取得的研究成果 | 第132-133页 |
致谢 | 第133-134页 |
附件 | 第134页 |