论文目录 | |
摘要 | 第1-6页 |
Abstract | 第6-13页 |
第一章 文献综述 | 第13-38页 |
1.1 课题的研究背景 | 第13-16页 |
1.1.1 氯乙烯概况 | 第13页 |
1.1.2 氯乙烯的合成方法与生产工艺 | 第13-16页 |
1.2 乙炔氢氯化反应汞催化剂的发展历程 | 第16-17页 |
1.2.1 负载汞催化剂的概貌 | 第16页 |
1.2.2 负载汞催化剂的优劣分析 | 第16-17页 |
1.3 乙炔氢氯化反应催化剂的研究进展和意义 | 第17-22页 |
1.3.1 负载金催化剂体系提出及其研究 | 第17-20页 |
1.3.2 负载非金贵金属催化剂体系研究 | 第20-21页 |
1.3.3 负载非贵金属催化剂体系研究 | 第21-22页 |
1.4 乙炔氢氯化反应金催化活性相的研究 | 第22-31页 |
1.4.1 负载金催化剂活性相的结构 | 第22-23页 |
1.4.2 AuCl_3催化剂失活机理 | 第23-25页 |
1.4.3 工艺条件对金活性相催化性能影响分析 | 第25-27页 |
1.4.4 金催化乙炔氢氯化反应的调控路径及机制 | 第27-31页 |
1.5 研究思路和研究内容 | 第31-33页 |
参考文献 | 第33-38页 |
第二章 乙炔氢氯化合成氯乙烯反应分析及催化研究方法 | 第38-56页 |
2.1 实验试剂与仪器 | 第38-39页 |
2.2 催化剂制备方法 | 第39-43页 |
2.2.1 载体预处理 | 第39-40页 |
2.2.2 氮掺杂炭材料的制备 | 第40页 |
2.2.3 催化剂活性相的制备 | 第40-41页 |
2.2.4 负载型催化剂的制备 | 第41-43页 |
2.3 样品表征催化剂的物化性质表征 | 第43-45页 |
2.3.1 电感耦合等离子光谱(ICP) | 第43页 |
2.3.2 比表面积及孔结构测定 | 第43页 |
2.3.3 X-射线粉末衍射(XRD) | 第43-44页 |
2.3.4 透射电子显微镜(TEM) | 第44页 |
2.3.5 X-射线光电子能谱(XPS) | 第44页 |
2.3.6 程序升温还原(H_2-TPR) | 第44页 |
2.3.7 程序升温脱附(TPD) | 第44-45页 |
2.3.8 热重分析(TG) | 第45页 |
2.3.9 拉曼光谱(Raman) | 第45页 |
2.4 催化性能评价 | 第45-48页 |
2.4.1 试验装置与流程 | 第45-46页 |
2.4.2 催化剂活性评价 | 第46页 |
2.4.3 催化剂的动力学评价 | 第46页 |
2.4.4 产物分析方法及评价指标 | 第46-47页 |
2.4.5 密度泛函理论计算 | 第47-48页 |
2.5 乙炔氢氯化反应路径和热力学分析 | 第48-54页 |
2.5.1 反应路径分析 | 第48-50页 |
2.5.2 乙炔氢氯化反应的热力学分析 | 第50-54页 |
参考文献 | 第54-56页 |
第三章 负载型Au/AC催化剂的催化机理及其性能研究 | 第56-83页 |
3.1 金存在状态和含量对催化乙炔氢氯化反应的影响 | 第56-64页 |
3.1.1 金价态的影响 | 第57-60页 |
3.1.2 催化剂负载量的影响 | 第60-64页 |
3.2 反应条件对催化剂催化性能的影响 | 第64-67页 |
3.2.1 反应温度的影响 | 第64-65页 |
3.2.2 反应气配比的影响 | 第65-66页 |
3.2.3 反应气空速的影响 | 第66-67页 |
3.3 Au/AC催化剂的稳定性和失活分析 | 第67-75页 |
3.3.1 Au/AC催化剂的稳定性评价 | 第67-71页 |
3.3.2 Au/AC催化剂的失活分析 | 第71-75页 |
3.4 AuCl_3活性相催化乙炔氢氯化反应机理分析 | 第75-78页 |
3.5 本章小结 | 第78-79页 |
参考文献 | 第79-83页 |
第四章 载体表面氮诱变纳米金形态及其催化性能 | 第83-118页 |
4.1 氮掺杂活性炭材料的表征 | 第84-91页 |
4.2 氮掺杂活性炭担载的AuCl_3催化剂的反应性能 | 第91-95页 |
4.2.1 焙烧温度的影响 | 第91-92页 |
4.2.2 尿素用量的影响 | 第92-93页 |
4.2.3 负载量的影响 | 第93-94页 |
4.2.4 稳定性评价 | 第94-95页 |
4.3 氮诱变对催化剂结构和表面组成的影响 | 第95-97页 |
4.4 氮诱变对金前驱体吸附沉积状态和颗粒分布的影响 | 第97-102页 |
4.5 氮诱变对催化剂还原性能的影响 | 第102-103页 |
4.6 氮诱变对催化剂电子性能的影响 | 第103-105页 |
4.7 载体表面氮诱变对催化剂吸附性能的影响 | 第105-108页 |
4.8 本章小结 | 第108-109页 |
参考文献 | 第109-118页 |
第五章 纳米金形态构建中铯的场效应及其催化作用Ⅰ:构筑CsAuCl_4活性相 | 第118-151页 |
5.1 CsAuCl_4配合物结构的表征分析 | 第119-124页 |
5.2 负载Au-Cs/AC催化剂的反应性能 | 第124-129页 |
5.2.1 Au-Cs/AC催化剂的活性评价 | 第124-126页 |
5.2.2 1Au_4Cs/AC催化剂稳定性评价 | 第126-129页 |
5.3 Au-Cs/AC催化剂的表征 | 第129-140页 |
5.4 CsAuCl_4活性相的结构和性能分析 | 第140-148页 |
5.4.1 CsAuCl_4配合物结构分析 | 第140-142页 |
5.4.2 CsAuCl_4配合物的还原性能 | 第142-144页 |
5.4.3 CsAuCl_4配合物的热稳定性 | 第144-148页 |
5.5 本章小结 | 第148-149页 |
参考文献 | 第149-151页 |
第六章 纳米金形态构建中铯的场效应及其催化作用Ⅱ:构筑Cs_2Au_2Cl_6活性相 | 第151-178页 |
6.1 Cs_2Au_2Cl_6配合物结构的确定与表征 | 第152-157页 |
6.2 CsAu/AC催化剂的表征结果 | 第157-161页 |
6.3 CsAu/AC催化剂的活性评价和动力学研究 | 第161-167页 |
6.3.1 CsAu/AC催化剂的活性评价 | 第161-162页 |
6.3.2 CsAu/AC催化剂稳定性评价 | 第162-165页 |
6.3.3 CsAu/AC催化剂的动力学研究 | 第165-167页 |
6.4 Cs_2Au_2Cl_6活性相的结构和性能分析 | 第167-174页 |
6.4.1 Cs_2Au_2Cl_6配合物结构分析 | 第168-170页 |
6.4.2 Cs_2Au_2Cl_6配合物的还原性能 | 第170-172页 |
6.4.3 Cs_2Au_2Cl_6配合物的热稳定性 | 第172-173页 |
6.4.4 CsAuCl_4和Cs_2Au_2Cl_6分子催化乙炔氢氯化反应机理研究 | 第173-174页 |
6.5 本章小结 | 第174-176页 |
参考文献 | 第176-178页 |
第七章 结论与展望 | 第178-182页 |
7.1 主要结论 | 第178-179页 |
7.2 本论文创新之处 | 第179-180页 |
7.3 展望 | 第180-182页 |
附录 | 第182-184页 |
致谢 | 第184页 |